Nickel dual-atom sites for electrochemical carbon dioxide reduction

催化作用 Atom(片上系统) 动力学 化学 电化学 解吸 吸附 氧化还原 法拉第效率 光化学 无机化学 物理化学 有机化学 电极 物理 量子力学 计算机科学 嵌入式系统
作者
Hao Qi,Haixia Zhong,Jiazhi Wang,Kaihua Liu,Jun‐Min Yan,Zhouhong Ren,Na Zhou,Xiao Zhao,Hao Zhang,Dongxue Liu,Xi Liu,Liwei Chen,Jun Luo,Xinbo Zhang
出处
期刊:Nature Synthesis [Springer Nature]
卷期号:1 (9): 719-728 被引量:66
标识
DOI:10.1038/s44160-022-00138-w
摘要

Dual-atom catalysts, combining single-atom catalysts and metal alloys, are promising electrocatalysts for CO2 reduction but are limited by sluggish CO2 reduction kinetics and ill-defined dual-atom sites. Here, we develop a catalyst of Ni dual-atom sites via in situ conversion of nanoparticles into dual atoms. We achieve efficient electrocatalytic CO2 reduction on Ni dual-atom catalysts with a CO partial current density up to ~1 A cm−2 and turnover frequency of 77,500 h−1 at >99% Faradaic efficiency. In situ X-ray absorption and theoretical calculations reveal that during the catalytic process the Ni dual-atom sites trigger the adsorption of hydroxyl (OHad), forming electron-rich active centres that endow a moderate reaction kinetic barrier of *COOH formation and *CO desorption. The resultant catalytic microenvironment enables expedited kinetics compared with either the kinetics of bare dual-atom sites or OHad regulated single-atom sites.
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