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Discovery of a Robust Ru 1 –O–Ce Single Atom Catalyst for Coke-Free Dry Reforming of Methane

化学 甲烷 催化作用 二氧化碳重整 双功能 烧结 化学工程 甲烷转化炉 氧气 多相催化 催化重整 无机化学 Atom(片上系统) 氧原子 氧合物 双功能催化剂 合成气 氢 光化学 纳米技术 天然气
作者
Jiaqi Si,Mengtao Huang,Xueling Zhang,Huimin Yang,Yutao Hu,Xiao Liang,Bing Tang,Z L Li,Han Yan,Guofeng Zhao,Yadong Li
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:148 (21): 21737-21745
标识
DOI:10.1021/jacs.6c02336
摘要

Dry reforming of methane (DRM) represents a key route for CO 2 utilization and methane valorization, yet catalyst coking and sintering under harsh conditions limits its large-scale application. Here, we discover a single-atom catalyst featuring Ru 1 –O–Ce sites that operates stably for DRM over 600 h at 40–225 L g cat –1 h –1 without detectable coking. Further anchoring Ru 1 –O–Ce sites on commercial particulate Al 2 O 3 enables 2000-h catalytic stability at 750 °C, with CH 4 /CO 2 conversions approaching thermodynamic equilibrium. Mechanistic studies reveal that Ru 1 –O–Ce sites partially dissociate methane at Ru 1, and CH x species react with nearby O atoms to form CH x O intermediates; CO 2 is efficiently activated at formed oxygen vacancies to restore Ru 1 –O–Ce sites. This bifunctional behavior aligns CH 4 and CO 2 activation, ensuring coke-free DRM progression and opening new avenues for designing stable, effective single-atom catalysts for methane reforming.
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