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Discovery of a Robust Ru 1 –O–Ce Single Atom Catalyst for Coke-Free Dry Reforming of Methane

化学 甲烷 催化作用 二氧化碳重整 双功能 烧结 化学工程 甲烷转化炉 氧气 多相催化 催化重整 无机化学 Atom(片上系统) 氧原子 氧合物 双功能催化剂 合成气 光化学 纳米技术 天然气
作者
Jiaqi Si,Mengtao Huang,Xueling Zhang,Huimin Yang,Yutao Hu,Xiao Liang,Bing Tang,Z L Li,Han Yan,Guofeng Zhao,Yadong Li
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:148 (21): 21737-21745
标识
DOI:10.1021/jacs.6c02336
摘要

Dry reforming of methane (DRM) represents a key route for CO 2 utilization and methane valorization, yet catalyst coking and sintering under harsh conditions limits its large-scale application. Here, we discover a single-atom catalyst featuring Ru 1 –O–Ce sites that operates stably for DRM over 600 h at 40–225 L g cat –1 h –1 without detectable coking. Further anchoring Ru 1 –O–Ce sites on commercial particulate Al 2 O 3 enables 2000-h catalytic stability at 750 °C, with CH 4 /CO 2 conversions approaching thermodynamic equilibrium. Mechanistic studies reveal that Ru 1 –O–Ce sites partially dissociate methane at Ru 1, and CH x species react with nearby O atoms to form CH x O intermediates; CO 2 is efficiently activated at formed oxygen vacancies to restore Ru 1 –O–Ce sites. This bifunctional behavior aligns CH 4 and CO 2 activation, ensuring coke-free DRM progression and opening new avenues for designing stable, effective single-atom catalysts for methane reforming.
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