Preparation, Characterization, and Kinetic Study of a Core–Shell Mn3O4@SiO2Nanostructure Catalyst for CO Oxidation

催化作用 拉曼光谱 动力学 纳米结构 吸附 大气温度范围 反应机理 化学 材料科学 氧化还原 化学动力学 化学工程 物理化学 无机化学 纳米技术 热力学 有机化学 物理 工程类 光学 量子力学
作者
Jing Xu,Ya-Qing Deng,Xiaoman Zhang,Yan Luo,Wei Mao,Xuejing Yang,Like Ouyang,Pengfei Tian,Yi‐Fan Han
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:4 (11): 4106-4115 被引量:60
标识
DOI:10.1021/cs5011376
摘要

Mn3O4@SiO2 prepared via a Stöber route showed a steady reaction rate for CO oxidation at 250 °C after 12 h. The reaction orders, with respect to CO (0.49–0.12) and O2 (0.4–0.6), were obtained for a Mn3O4@SiO2 catalyst (dMn3O4 = 7.6 nm) in the temperature range of 220–280 °C. Via Operando Raman spectroscopy, a COad-induced change in the symmetric stretch of Mn–O–Mn (from 636 cm–1 to 642 cm–1) was observed for Mn3O4@SiO2, indicating a tiny structure modification of core Mn3O4 by the adsorption of CO. With the combination of the catalyst structure and the kinetics of CO oxidation, we assume that this reaction proceeds mainly through the Langmuir–Hinshelwood mechanism at or below 280 °C. In comparison with the reference α-Mn2O3 catalyst, the presence of shell SiO2 does not change the reaction behavior but improves the catalyst stability.
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