Elucidating Structure–Property Correlation in Perovskitoid and Antiperovskite Piperidinium Manganese Chloride

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作者
Debendra Prasad Panda,Diptikanta Swain,Rohit Kumar Rohj,D. D. Sarma,A. Sundaresan
出处
期刊:Inorganic Chemistry [American Chemical Society]
卷期号:62 (7): 3202-3211 被引量:18
标识
DOI:10.1021/acs.inorgchem.2c04173
摘要

In the world of semiconductors, organic-inorganic hybrid (OIH) halide perovskite is a new paradigm. Recently, a zealous effort has been made to design new lead-free perovskite-like OIH halides, such as perovskitoids and antiperovskites, for optoelectronic applications. In this context, we have synthesized a perovskitoid compound (Piperidinium)MnCl3 (compound 1) crystallizing in an orthorhombic structure with infinite one-dimensional (1D) chains of MnCl6 octahedra. Interestingly, this compound shows switchable dielectric property governed by an order-disorder structural transition. By controlling the stoichiometry of piperidine, we have synthesized an antiperovskite (Piperidinium)3Cl[MnCl4] (compound 2), the inverse analogue of a perovskite, consisting of zero-dimensional (0D) MnCl4 tetrahedra. This type of organic-inorganic hybrid antiperovskite halide is unique and scarce. Such a dissimilarity in lattice dimensionality and Mn2+ ion coordination ensues fascinating photophysical and magnetic properties. Compound 1 exhibits red emission with a photoluminescence quantum yield (PLQY) of ∼28%. On the other hand, the 0D antiperovskite compound 2 displays green emission with a higher PLQY of 54.5%, thanks to the confinement effect. In addition, the dimensionality of the compounds plays a vital role in the exchange interaction. As a result, compound 1 shows an antiferromagnetic ground state, whereas compound 2 is paramagnetic down to 1.8 K. This emerging structure-property relationship in OIH manganese halides will set the platform for designing new perovskites and antiperovskites.
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