Rational Design of SAPO-34 Zeolite in Bifunctional Catalysts for Syngas Conversion into Light Olefins

双功能 合成气 沸石 催化作用 选择性 二乙胺 粒径 双功能催化剂 化学 氢氧化铵 无机化学 分子筛 化学工程 有机化学 物理化学 工程类
作者
Fanhui Meng,Xiaotong Liang,Lina Wang,Guinan Yang,Xiaoyang Huang,Zhong Li
出处
期刊:Industrial & Engineering Chemistry Research [American Chemical Society]
卷期号:61 (31): 11397-11406 被引量:9
标识
DOI:10.1021/acs.iecr.2c01111
摘要

Zeolites in bifunctional catalysts composed of a metal oxide and a zeolite (OX-ZEO) play a crucial role in conversion of generated intermediates during the reaction. In this work, a series of SAPO-34 zeolites were hydrothermally synthesized using different templates, i.e., morpholine (MOR), diethylamine (DEA), tetraethyl ammonium hydroxide (TEAOH), and their mixture. The effects of templates, SiO2/Al2O3 molar ratios on the zeolite structure, and surface properties were investigated, and the catalytic performance over SAPO-34 combined with GaZrOx oxide for the conversion of syngas into light olefins was explored. SAPO-34 synthesized using a MOR or DEA template exhibits large particle sizes, while the TEAOH or TEAOH-contained templates contribute to the small particle size and large specific surface area. SAPO-34 with small particle sizes benefits to enhance the CO conversion and C2–4= selectivity, and the increase in Brønsted acid site amounts slightly reduced the C2–4= selectivity when the particle size of SAPO-34 is small and varied a little. SAR0.4-TD with a SiO2/Al2O3 ratio of 0.4 exhibits the highest space–time yield of light olefins of 261.0 mL·h–1·g–1 at a CO conversion of 28.0%. Moreover, the carbon deposition and the evolution of carbonaceous species for the spent GaZrOx/SAPO-34 catalyst were studied to analyze the reason for catalyst deactivation.
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