Electrocatalytic Urea Synthesis via N2 Dimerization and Universal Descriptor

电负性 催化作用 尿素 电化学 分子 过渡金属 材料科学 吸附 化学 化学物理 纳米技术 计算化学 组合化学 物理化学 有机化学 电极
作者
Junxian Liu,Xingshuai Lv,Yandong Ma,Sean C. Smith,Yuantong Gu,Liangzhi Kou
出处
期刊:ACS Nano [American Chemical Society]
卷期号:17 (24): 25667-25678 被引量:16
标识
DOI:10.1021/acsnano.3c10451
摘要

Electrocatalytic urea synthesis through N2 + CO2 coreduction and C-N coupling is a promising and sustainable alternative to harsh industrial processes. Despite considerable efforts, limited progress has been made due to the challenges of breaking inert N≡N bonds for C-N coupling, competing side reactions, and the absence of theoretical principles guiding catalyst design. In this study, we propose a mechanism for highly electrocatalytic urea synthesis using two adsorbed N2 molecules and CO as nitrogen and carbon sources, respectively. This mechanism circumvents the challenging step of N≡N bond breaking and selective CO2 to CO reduction, as the free CO molecule inserts into dimerized *N2 and binds concurrently with two N atoms, forming a specific urea precursor *NNCONN* with both thermodynamic and kinetic feasibility. Through the proposed mechanism, Ti2@C4N3 and V2@C4N3 are identified as highly active catalysts for electrocatalytic urea formation, exhibiting low onset potentials of -0.741 and -0.738 V, respectively. Importantly, taking transition metal atoms anchored on porous graphite-like carbonitride (TM2@C4N3) as prototypes, we introduce a simple descriptor, namely, effective d electron number (Φ), to quantitatively describe the structure-activity relationships for urea formation. This descriptor incorporates inherent atomic properties of the catalyst, such as the number of d electrons, the electronegativity of the metal atoms, and the generalized electronegativity of the substrate atoms, making it potentially applicable to other urea catalysts. Our work advances the comprehension of mechanisms and provides a universal guiding principle for catalyst design in urea electrochemical synthesis.
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