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Regulating Surface Hydroxyl Groups in CoO x via Atomically Dispersed Ru for Durable Acidic Oxygen Evolution

化学 析氧 过电位 催化作用 电解水 电化学 价(化学) 电解 腐蚀 化学工程 氧气 金属 无机化学 协同催化 分解水 耐久性 质子交换膜燃料电池 电催化剂 过渡金属 质子输运 反应机理
作者
Wei Hu,Jing Zhang,Yalei Fan,Chunyang Zhao,Hao Wang,Jing Du,Youlong Fang,Chunlin Li,Chunlin Li,Chen Cao,Yanqin Li,Ailong Li,Zelong Li,Can Li,Can Li
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:148 (15): 16267-16277
标识
DOI:10.1021/jacs.6c01807
摘要

Atomically dispersed catalysts significantly enhance active site utilization, reducing the precious metal loading by orders of magnitude. However, their catalytic performance in the acidic oxygen evolution reaction (OER) is often limited by the intrinsic activity and acid corrosion resistance of the support. Herein, we employ CoO x with moderate OER activity as the support and anchor Ru sites (Ru/Co 3 O 4 ) to enhance its durability during acidic OER, achieving outstanding electrochemical performance. Combined experimental and theoretical analyses reveal that the resultant Ru species from high-temperature treatment (≥450 °C) effectively modulate the valence state and electronic structure of CoO x, leading to regulated hydroxyl (*OH) coverage on Co sites. This process effectively mitigates surface deactivation by reducing the *OH coverage, thus enhancing the durability of the Co-based support. Consequently, Ru/Co 3 O 4 demonstrates great OER performance, achieving a low overpotential of 280 mV at 50 mA cm –2 and maintaining negligible potential loss over 1000 h at 50 mA cm –2 in acidic media. In a proton exchange membrane water electrolysis device, it also demonstrates stable operation for 450 h at 0.2 A cm –2 and 200 h at 0.5 A cm –2 . These insights into the mechanism of the OER and structure–activity relationships are crucial for advancing low-noble-metal catalyst systems.
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