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f-p-d Orbital Hybridization Promotes Hydroxyl Intermediate Adsorption for Electrochemical Biomolecular Oxidation and Identification

化学 电化学 吸附 鉴定(生物学) 组合化学 有机化学 电极 物理化学 植物 生物
作者
Xiaolei Sun,Xiaotong Li,Peipei Zong,Dongbo Yan,Zirui Qin,Yiming Zhang,Lei Jiao,Yanling Zhai,Xiaoquan Lu
出处
期刊:Analytical Chemistry [American Chemical Society]
卷期号:97 (1): 880-885
标识
DOI:10.1021/acs.analchem.4c05534
摘要

The rational design of efficient hydroxyl intermediate (*OH) adsorption catalysts for dopamine electrooxidation still faces a major challenge. To address this challenge, a CeO2-loaded CuO catalyst inspired by the f-p-d orbital hybridization strategy is designed to achieve efficient *OH adsorption and improve dopamine oxidation. The experimental results and theoretical calculations demonstrate that the f-p-d orbital hybridization regulates the electron distribution at the Ce-O-Cu interface, which facilitates electron transfer and optimizes the adsorption of *OH, thereby promoting dopamine oxidation. The designed electrochemical sensor exhibits excellent catalytic activity and sensitivity, reaching a limit of detection of 3.22 nM. This work provides a promising approach for designing highly active electrocatalysts with orbital hybridization for dopamine oxidation.
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