Single Fe atoms confined in two-dimensional MoS2 for sulfite activation: A biomimetic approach towards efficient radical generation

亚硫酸盐 亚硫酸盐氧化酶 化学 催化作用 激进的 降级(电信) 催化循环 氧化还原 协同催化 反应速率常数 光化学 无机化学 动力学 有机化学 电信 物理 量子力学 计算机科学
作者
Li‐Zhi Huang,Xiu-Li Wei,Enlai Gao,Chunbo Zhang,Xin‐Ming Hu,Yiqun Chen,Zizheng Liu,Nicolas Finck,Johannes Lützenkirchen,Dionysios D. Dionysiou
出处
期刊:Applied Catalysis B-environmental [Elsevier BV]
卷期号:268: 118459-118459 被引量:170
标识
DOI:10.1016/j.apcatb.2019.118459
摘要

Abstract Sulfite has been recently recognized as a source of radicals for oxysulfur radical-based advanced oxidation process due to its low cost and low toxicity. Inspired by sulfite oxidase enzyme, we demonstrate single Fe atoms confined in two-dimensional MoS2 nanosheets (FexMo1-xS2) as highly reactive catalysts for heterogeneous activation of sulfite, thereby promoting efficient oxidative degradation of propranolol in water. Highest propranolol degradation efficiency of ∼90 % was observed at pH 4.0. The Fe or Mo sites of FexMo1-xS2 activate sulfite via the Fe2+/Fe3+ or Mo4+/Mo5+/Mo6+ redox cycle. More importantly, the synergistic catalysis involving the Fe and Mo sites play an essential role. SO5 − is the major radical responsible for propranolol degradation with the 2nd-order rate constant of (1.1 ± 0.6)×107 M−1 s−1. Furthermore, the FexMo1-xS2/sulfite system is capable of degrading a wide range of recalcitrant organic pollutants and operating in a real water environment, suggesting its great potential in practical water treatment applications.
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