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Electronically Engineering Water Resistance in Methane Combustion with an Atomically Dispersed Tungsten on PdO Catalyst

催化作用 甲烷 催化燃烧 化学工程 吸附 燃烧 材料科学 化学 电子转移 纳米技术 光化学 物理化学 有机化学 冶金 工程类
作者
Zhiquan Hou,Lingyun Dai,Jiguang Deng,Guofeng Zhao,Lin Jing,Yueshuai Wang,Xiaohui Yu,Ruyi Gao,Xinrong Tian,Hongxing Dai,Dingsheng Wang,Yu-xi Liu
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:61 (27) 被引量:127
标识
DOI:10.1002/anie.202201655
摘要

Improving the low-temperature water-resistance of methane combustion catalysts is of importance for industrial applications and it is challenging. A stepwise strategy is presented for the preparation of atomically dispersed tungsten species at the catalytically active site (Pd nanoparticles). After an activation process, a Pd-O-W1 -like nanocompound is formed on the PdO surface with an atomic scale interface. The resulting supported catalyst has much better water resistance than the conventional catalysts for methane combustion. The integrated characterization results confirm that catalytic combustion of methane involves water, proceeding via a hydroperoxyl-promoted reaction mechanism on the catalyst surface. The results of density functional theory calculations indicate an upshift of the d-band center of palladium caused by electron transfer from atomically dispersed tungsten, which greatly facilitates the adsorption and activation of oxygen on the catalyst.
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