Fluidic MXene Electrode Functionalized with Iron Single Atoms for Selective Electrocatalytic Nitrate Transformation to Ammonia

催化作用 化学工程 材料科学 可逆氢电极 法拉第效率 纳米颗粒 无机化学 化学 硝酸盐 电化学 电极 纳米技术 工作电极 有机化学 物理化学 工程类
作者
Yifan Ren,Fengguo Tian,Limin Jin,Ying Wang,Jianping Yang,Shijie You,Yanbiao Liu
出处
期刊:Environmental Science & Technology [American Chemical Society]
卷期号:57 (28): 10458-10466 被引量:67
标识
DOI:10.1021/acs.est.3c02520
摘要

The growth of renewable energy industries and the ongoing need for fertilizer in agriculture have created a need for sustainable production of ammonia (NH3) using low-cost, environment-friendly techniques. The electrocatalytic nitrate (NO3–) reduction reaction (NO3RR) has the potential to improve both the management of environmental nitrogen and the recycling of synthetic nutrients. However, NO3RR is frequently hindered by the incomplete NO3– conversion, sluggish reaction kinetics, and suppression of the hydrogen evolution reaction (HER). Inspired by specific local electronic structures that are adjustable for single-atom catalysts, this work presents a nanohybrid electrocatalytic filter with iron single atoms (FeSA) immobilized on MXene. The fabricated FeSA/MXene filter exhibited maximum NH3 Faradaic efficiency and selectivity (82.9 and 99.2%, respectively) that were higher than those for filters made of Fe nanoparticles anchored on MXene (FeNP/MXene) (69.2 and 81.3%, respectively) and MXene alone (32.8 and 52.4%, respectively), measured at an initial pH of 7 and an applied potential of −1.4 V vs Ag/AgCl. Density functional theory calculations revealed that, compared to the FeNP/MXene filter, the FeSA/MXene filter prevented the competition from the HER and reduced the activation energy of the potential-limiting step (*NO to *NHO) that made the NH3 synthesis thermodynamically favorable . This work highlights an alternative strategy for achieving a synergistic NO3– removal and nutrient recovery with durable catalytic activity and stability.
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