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Delayed fluorescence from a zirconium(iv) photosensitizer with ligand-to-metal charge-transfer excited states

化学 光敏剂 激发态 光化学 光致发光 光催化 过渡金属 光催化 材料科学 光电子学 催化作用 原子物理学 有机化学 物理
作者
Yu Zhang,Tia S. Lee,Joseph M. Favale,Dylan C. Leary,Jeffrey L. Petersen,Gregory D. Scholes,Felix N. Castellano,Carsten Milsmann
出处
期刊:Nature Chemistry [Nature Portfolio]
卷期号:12 (4): 345-352 被引量:193
标识
DOI:10.1038/s41557-020-0430-7
摘要

Advances in chemical control of the photophysical properties of transition-metal complexes are revolutionizing a wide range of technologies, particularly photocatalysis and light-emitting diodes, but they rely heavily on molecules containing precious metals such as ruthenium and iridium. Although the application of earth-abundant ‘early’ transition metals in photosensitizers is clearly advantageous, a detailed understanding of excited states with ligand-to-metal charge transfer (LMCT) character is paramount to account for their distinct electron configurations. Here we report an air- and moisture-stable, visible light-absorbing Zr(iv) photosensitizer, Zr(MesPDPPh)2, where [MesPDPPh]2− is the doubly deprotonated form of [2,6-bis(5-(2,4,6-trimethylphenyl)-3-phenyl-1H-pyrrol-2-yl)pyridine]. This molecule has an exceptionally long-lived triplet LMCT excited state (τ = 350 μs), featuring highly efficient photoluminescence emission (Ф = 0.45) due to thermally activated delayed fluorescence emanating from the higher-lying singlet configuration with significant LMCT contributions. Zr(MesPDPPh)2 engages in numerous photoredox catalytic processes and triplet energy transfer. Our investigation provides a blueprint for future photosensitizer development featuring early transition metals and excited states with significant LMCT contributions. Understanding the photophysical properties of transition-metal complexes is paramount to advances in photocatalysis, solar energy conversion and light-emitting diodes. Now, long-lived emission via thermally activated delayed fluorescence has been demonstrated from an air- and water-stable zirconium complex featuring excited states with significant ligand-to-metal charge transfer character.
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