Kilowatt-Level Ethylene Glycol Electrooxidation at Industrial Current Densities Enabled by Synergistic C–H/O–H Activation on PdAu 2 /Ni 1– x O

化学 乙二醇 催化作用 电化学 阳极 电解 析氧 氧气 氧化磷酸化 化学工程 乙烯 电解水 制氢 活化能 电流(流体) 反应机理 无机化学 电催化剂 阳极氧化 氧化还原 组合化学 分解水 协同催化 纳米棒 工作(物理) 电极 纳米技术 能量转换
作者
Jia Cheng,Yanhui Tang,Yang Xiang,Yuhang Chen,Wei Yuan,Ling Zhang,Xun Huang,Yì Wáng,Zidong Wei
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
标识
DOI:10.1021/jacs.6c00770
摘要

Water electrolysis for concurrent green chemical synthesis and hydrogen production represents a pivotal strategy to address global energy challenges. Ethylene glycol (EG) serves as a promising alternative anodic reactant to the oxygen evolution reaction (OER) due to its lower oxidation potential. However, industrial application of Pd-based catalysts remains limited by their tendency for oxidative deactivation. Herein, we fabricate a PdAu 2 /Ni 1– x O catalyst for EG oxidation reaction (EGOR), which exhibits exceptional activity with potentials of 0.99 and 1.09 V vs RHE at 1.0 and 2.0 A cm –2, respectively. Integrated experimental and computational studies reveal that Ni 1– x O supplies *OH species, while Au and Pd lower the energy barriers for O–H and C–H cleavage, respectively. Such synergistic mechanism facilitates the continuous reaction of EG and prevented the oxidative deactivation of Pd. In an integrated EGOR∥HER system, stable operation at 500 mA cm –2 was sustained for 320 h at voltages well below conventional water electrolysis, with successful scaling to kW-level (6 cells, 100 [email protected] V). This work establishes an energy-efficient, dual-product electrochemical manufacturing paradigm through effective anode–cathode coupling.
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