Flowerlike Nanosheet-Based High-Entropy Oxides as Catalysts for Aerobic Oxidation of Benzyl Alcohol

纳米片 催化作用 苯甲醇 氧合物 化学工程 氧化物 氧气 密度泛函理论 材料科学 化学 光化学 组合化学 纳米技术 有机化学 计算化学 工程类
作者
Bingzhen Zhang,Jian Chen,Ying Li,Yahui Zhu,Yanping Yang,Sheng Liao,Weiming Xiao,Shuhua Wang,Pengfei Zhang,Shu Yuan,Shunli Shi,Chao Chen
出处
期刊:ACS applied nano materials [American Chemical Society]
卷期号:6 (21): 20310-20319 被引量:8
标识
DOI:10.1021/acsanm.3c04254
摘要

Aerobic oxidation of benzyl alcohol (BAL) under ambient reaction conditions is a charming goal for the fabrication of high-value oxygenates. However, competent catalysts are presently lacking. Herein, we present a flower-like high entropy oxide (HEO) nanosheet with rich oxygen vacancies for the BAL oxidation by utilizing the high-entropy metal organic framework (HE-MOF) as a precursor. Collective characterizations indicate that the substantial OV and massive pores of HEO facilitate substrate activation, promote mass transfer, and enhance catalytic efficiency. Both experimental results and density functional theory (DFT) simulations clearly illustrate the promoting role of OV in the process for reactant activation, thus significantly contributing to the formation of active oxygen species and driving subsequent oxidation more feasible. This work shines light on structural microenvironmental regulation induced via oxygen-vacancy defect engineering to realize superior selective oxidation catalysis.
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