Substituted Ti(IV) in Ce-UiO-66-NH2 Metal–Organic Frameworks Increases H2 and O2 Evolution under Visible Light

材料科学 金属有机骨架 氧化还原 电子转移 光致发光 金属 水溶液 光催化 可见光谱 化学工程 无机化学 光化学 物理化学 催化作用 化学 有机化学 冶金 吸附 工程类 光电子学
作者
Wenqing Hou,Chen Chen,Diya Xie,Yiming Xu
出处
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces [American Chemical Society]
卷期号:15 (2): 2911-2921 被引量:10
标识
DOI:10.1021/acsami.2c18389
摘要

Metal-organic frameworks (MOFs) as photocatalysts have received increasing attention. In this work, a dual metal-substituted UiO-66-NH2 (Ti/Ce-MOF) containing different Ti/Ce mole ratios (x = 0-2.46) has been prepared via post-synthetic exchange between Ce-UiO-66 and TiCl4, followed by amination. The solid had a high surface area (828-937 m2/g) and a large pore volume (0.451-0.507 m3/g). Under visible light, Ti/Ce-MOF showed x-dependent activity for H2O reduction and oxidation on a film electrode, respectively. However, such a change for H2 evolution in a Na2S/Na2SO3 aqueous solution was observed only after CdS loading. In combination with the photoluminescence and band parameters, we propose that the photoactivity of Ti/Ce-MOF for redox reaction is determined by its ability for electron transfer. Furthermore, there is an interfacial electron transfer from Ti/Ce-MOF to CdS and a hole transfer from CdS to Ti/Ce-MOF, respectively, significantly improving the efficiency of charge separation for redox reactions. This work offers a new insight that Ti substitution benefits the performance of Ce-based MOF.
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