A Mesoporous Cobalt Aluminate Spinel Catalyst for Nonoxidative Propane Dehydrogenation

脱氢 催化作用 介孔材料 丙烷 尖晶石 无机化学 化学 物理吸附 选择性 丙烯 吡啶 解吸 材料科学 有机化学 吸附 冶金
作者
Bo Hu,Wun‐Gwi Kim,Taylor P. Sulmonetti,Michele L. Sarazen,Shuai Tan,Jungseob So,Yujun Liu,Ravindra S. Dixit,Sankar Nair,Christopher W. Jones
出处
期刊:Chemcatchem [Wiley]
卷期号:9 (17): 3330-3337 被引量:57
标识
DOI:10.1002/cctc.201700647
摘要

Abstract A mesoporous CoAl 2 O 4 spinel (Co‐Al) is synthesized by a one‐step evaporation‐induced self‐assembly (EISA) method. N 2 physisorption and TEM are used to demonstrate the presence of mesopores within the Co‐Al material. The spinel crystal structure of Co‐Al, in which Co occupies tetrahedral (T d ) sites, is confirmed by using XRD and UV/Vis spectroscopy. In nonoxidative propane dehydrogenation at 550 °C, a propane conversion of approximately 8 % is observed for Co‐Al with a >80 % propylene selectivity, which corresponds to a turnover frequency of 5.1 h −1 based on an estimation of the number of active Co sites by using NH 3 temperature‐programmed desorption. A much higher propane conversion rate and a circa 80 % propylene selectivity is observed upon reaction at 600 °C. Continuous deactivation of the catalyst is observed for Co‐Al at this elevated temperature. In situ X‐ray absorption spectroscopy results suggest that Co remains as a T d Co 2+ species under the reaction conditions. The T d Co 2+ sites within the Co‐Al material are thus proposed to act as Lewis acidic active sites; this acidity is verified using IR spectroscopy with pyridine as a probe molecule.
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