Understanding the Hydrothermal Stability of Potential NH3-SCR Catalyst Cu-KFI Zeolite

沸石 热液循环 化学 催化作用 离子 选择性 活化能 扩散 反应性(心理学) 核化学 物理化学 化学工程 有机化学 物理 热力学 病理 工程类 替代医学 医学
作者
Zhongqi Liu,Yu Fu,Yulong Shan,Tongliang Zhang,Yingjie Wang,Jinpeng Du,Yu Sun,Guangzhi He,Xiaoyan Shi,Yunbo Yu,Hong He
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:14 (3): 1678-1689 被引量:6
标识
DOI:10.1021/acscatal.3c05155
摘要

Al-rich Cu-KFI was found to withstand hydrothermal aging (HTA) at 800 °C, while Cu-CHA with a similar Si/Al ratio was deactivated since a much higher energy barrier was required to transform Cu2+ ions to CuOx during HTA in KFI. Specifically, the rate-determining step is the hydrolysis of Cu2+ in KFI but the cross-cage migration of Cu(OH)2 in CHA. Therefore, the inclusion of two Cu2+ ions in one repeat unit of KFI does not significantly promote CuOx production. However, the accumulated CuOx cannot be completely avoided under such severe hydrothermal aging. It may originate from Cu2+ in the same cage or adjacent cages. This shorter diffusion effectively mitigated the structural integrity deterioration of KFI in comparison to CHA. Nevertheless, HTA reduced the number as well as the reactivity of residual Cu2+ ions in Cu-KFI zeolite catalysts. Quantitative results determined that the activity and stability of the catalyst were maximized when the average lta cage contained about 1.4 Cu2+ ions.
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