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Development of Silicalite-1 encapsulated Cu-ZnO catalysts for methanol synthesis by CO2 hydrogenation

催化作用 甲醇 煅烧 产量(工程) 甲酸甲酯 化学工程 沸石 空间速度 格式化 无机化学 材料科学 化学 选择性 核化学 有机化学 冶金 工程类
作者
Ryokuto Kanomata,Koki Awano,Hiroyasu Fujitsuka,Kentaro Kimura,Shuhei Yasuda,Raquel Simancas,Samya Bekhti,Toru Wakihara,Toshiyuki Yokoi,Teruoki Tago
出处
期刊:Chemical Engineering Journal [Elsevier]
卷期号:485: 149896-149896 被引量:1
标识
DOI:10.1016/j.cej.2024.149896
摘要

Converting CO2 into fuels and valuable chemicals such as methanol has been gaining significant attention as a favorable solution for reducing greenhouse gas emissions. Although Cu-ZnO-based catalysts are promising candidates for this reaction since methanol is selectively produced at the Cu-ZnO interface, Cu are not stable at elevated temperatures (500–600 K), leading to decrease in the surface areas of Cu and Cu-ZnO interface due to thermal aggregation of Cu. Furthermore, the generation of H2O as a by-product in the CO2 hydrogenation does not only accelerate the aggregation of Cu, but also inhibits an intermediate (formate species) formation for methanol. This paper reports the development of a novel catalyst, annotated as CuPS@S-1 by immobilizing Cu phyllosilicate (CuPS) as the Cu source within hydrophobic zeolite of Silicalite-1 particles (S-1). Cu@S-1 was obtained after the reduction CuPS@S-1 and the size of the Cu particles was approximately 2.4 nm. Cu@S-1 exhibited a higher CO2 hydrogenation activity and methanol selectivity than Cu/S-1 prepared by an impregnation method. To further improve the methanol production activity, ZnO was loaded onto Cu@S-1 to form a Cu-ZnO interface. ZnO/Cu@S-1 was obtained by the impregnation of CuPS@S-1 powder with an ethanol solution containing zinc acetate, followed by calcination and reduction. The obtained catalyst exhibited a better methanol production yield where the space–time yield for methanol based on the Cu weight exceeded 1200 mgmethanol gCu−1h−1.
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