Covalent Organic Framework-Based Photocatalyst for Activation of Peroxymonosulfate: Implications for Degradation of Organic Pollutants

污染物 降级(电信) 环境化学 共价键 化学 环境科学 光催化 光化学 有机化学 催化作用 计算机科学 电信
作者
Haocheng Xu,Yang Xu,Yandong Wang,Qiaomu Wang,Yiying Zhang,Qiaobo Liao,Kai Xi
出处
期刊:ACS applied nano materials [American Chemical Society]
卷期号:7 (3): 3071-3081 被引量:19
标识
DOI:10.1021/acsanm.3c05372
摘要

Advanced oxidation processes (AOPs), especially high-efficiency activation of peroxymonosulfate (PMS), have aroused great attention based on their excellent performance along with low toxicity in the degradation of organic pollutants. Although covalent organic frameworks (COFs) have been explored for PMS-activated AOPs, their intrinsic photocatalytic properties are rarely studied in this field. Herein, we designed and prepared a fully conjugated carbon covalent organic framework (TFPT-TCPB COF), which features sp2 C═C linkages, triazine units, and nitrile groups, showing great photocatalytic potential to activation of PMS as an intrinsic photocatalyst. Olefin-linked TFPT-TCPB COF showed much higher removal efficiency (k = 0.048 min–1), 3.5 times the value of rate constant k of TFPT-TAPB COF (k = 0.014 min–1). Meanwhile, the photoactive triazine units endowed the TFPT-TCPB COF with 2.5 times enhancement of the k value than TFPB-TCPB COF embedding only benzene rings (k = 0.013 min–1). Furthermore, the reaction constant k for TFPT-TCPB COF-COOH reached 0.081 min–1, which was 69% higher than that of TFPT-TCPB COF and 27 times higher than that of g-C3N4, proving the positive effects of introducing the hydrophilic carboxyl groups. Also, high chemical stability, reusability, and low biotoxicity offered it an opportunity as a marvelous metal-free photocatalyst for environment remediation.
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