Atomically Dispersed Ru/Feox Catalyst with High Performance for Water Gas Shift Reaction

催化作用 离解(化学) 水煤气变换反应 甲烷化 吸附 化学 共沉淀 漫反射红外傅里叶变换 无机化学 光化学 光催化 物理化学 生物化学
作者
Panpan zhang,Jian Guan,Jinghua Liu,weijian ge,Yiping Jin,Wenfeng Han,Ying Li,Zongjian Liu,Haodong Tang
标识
DOI:10.2139/ssrn.4460230
摘要

Single-atom catalysts (SACs) possess high activity and selectivity for water gas shift (WGS) reaction. Herein, a series of iron oxide supported ruthenium catalysts (Ru/FeOx) loaded with either Ru single-atoms (Ru/FeOx SACs) or Ru nanoparticles (Ru/FeOx NPCs) have been prepared by coprecipitation method. Ru/FeOx SACs obviously exhibit high CO conversion and completely suppress methanation side reaction due to numerous oxygen vacancies, weak CO adsorption and no H2 dissociation on Ru single-atoms. The large number of oxygen vacancies were found to promote the dissociation of H2O to form H2 and atomic O, and the atomic O subsequently reacts fast with linearly adsorbed CO on Ru single-atoms through an associative process with an activation energy as low as 71.00 kJ/mol when compared with Ru/FeOx NPCs. As a result, the specific activity of Ru/FeOx SAC with a Ru loading as low as 0.05 wt.% is 6.4-fold higher than that of RuNP/FeOx NPC with a Ru loading of 1.3 wt.%. Aberration-corrected high angle annular dark-field scanning transmission electron microscope (AC-HAADF-STEM) and in situ diffuse reflectance infrared Fourier-transform spectroscopy (in situ DRIFTS) have been employed to analyze the catalysts. The results indicate that Ru/FeOx SACs represent one of the most excellent catalysts reported so far.
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