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Coupled conversion of polyethylene and carbon dioxide catalyzed by a zeolite–metal oxide system

芳构化 氢解 催化作用 沸石 甲苯 化学 二甲苯 无机化学 氧化物 产量(工程) 有机化学 材料科学 冶金
作者
Yangyang Liu,Bing Ma,Jingqing Tian,Chen Zhao
出处
期刊:Science Advances [American Association for the Advancement of Science]
卷期号:10 (15): eadn0252-eadn0252 被引量:37
标识
DOI:10.1126/sciadv.adn0252
摘要

Zeolite-catalyzed polyethylene (PE) aromatization achieves reduction of the aromatic yield via hydrogenation and hydrogenolysis reactions. The hydrogen required for CO2 hydrogenation can be provided by H radicals formed during aromatization. In this study, we efficiently convert PE and CO2 into aromatics and CO using a zeolite-metal oxide catalyst (HZSM-5 + CuZnZrOx) at 380°C and under hydrogen- and solvent-free reaction conditions. Hydrogen, derived from the aromatization of PE over HZSM-5, diffuses through the Brønsted acidic sites of the zeolite to the adjacent CuZnZrOx, where it is captured in situ by CO2 to produce bicarbonate and further hydrogenated to CO. This favors aromatization while inhibiting hydrogenation and secondary hydrogenolysis reactions. An aromatic yield of 62.5 wt % is achieved, of which 60% consisted of benzene, toluene, and xylene (BTX). The conversion of CO2 reaches values as high as 0.55 mmol gPE-1. This aromatization-hydrogen capture pathway provides a feasible scheme for the comprehensive utilization of waste plastics and CO2.
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