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Interplay between oxygen redox and interfacial stability of Li-rich positive electrodes in sulfide-based all-solid-state batteries
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| 其它 | 近日，厦门大学杨勇教授、龚正良教授课题组系统考察了富锂锰基氧化物（LRMO）正极与硫化物电解质Li6PS5Cl（LPSCl）之间的界面反应演化过程，揭示了晶格氧氧化还原与界面稳定性之间的相互耦合机制。研究发现，LRMO中氧氧化还原反应会引发严重的电解质分解，生成含氧副产物（如SOx、POx、PSxOy）并形成多孔的高阻抗界面层，主导电池阻抗增长并抑制阴离子氧化还原反应；而通过调控放电截止电压发现，充电阶段生成的氧化副产物在放电过程中（尤其在2.6–2.0 V区间）可发生部分还原，伴随锂离子嵌入和自钝化层形成，实现界面重构，从而显著改善离子传输性能并在后续循环中逐步激活晶格氧反应，揭示了还原诱导的界面重构是LRMO-ASSLBs活化现象的本质机制。基于上述认识，研究提出了预循环结合氧改性电解质的协同优化策略，电化学测试表明采用该策略的电池在0.05 C倍率下放电容量达318 mAh g-1，1 C倍率下保持226 mAh g-1，经500次循环后容量保持率高达83.2%。该文章发表在国际顶级期刊Nature Communications上。厦门大学博士生武玉琪、宁波数字孪生（东方理工）研究院任福成副研究员为本文共同第一作者。 |
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