Lanthanide single-atom catalysts for efficient CO2-to-CO electroreduction

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作者
Qiyou Wang,Tao Luo,Xueying Cao,Yujie Gong,Yuxiang Liu,Y. L. Xiao,Hongmei Li,Franz Gröbmeyer,Ying‐Rui Lu,Ting‐Shan Chan,Chao Ma,Kang Liu,Junwei Fu,Shiguo Zhang,Changxu Liu,Lin Zhang,Liyuan Chai,Emiliano Cortés,Min Liu
出处
期刊:Nature Communications [Nature Portfolio]
卷期号:16 (1): 2985-2985 被引量:67
标识
DOI:10.1038/s41467-025-57464-8
摘要

Single-atom catalysts (SACs) have received increasing attention due to their 100% atomic utilization efficiency. The electrochemical CO2 reduction reaction (CO2RR) to CO using SAC offers a promising approach for CO2 utilization, but achieving facile CO2 adsorption and CO desorption remains challenging for traditional SACs. Instead of singling out specific atoms, we propose a strategy utilizing atoms from the entire lanthanide (Ln) group to facilitate the CO2RR. Density functional theory calculations, operando spectroscopy, and X-ray absorption spectroscopy elucidate the bridging adsorption mechanism for a representative erbium (Er) single-atom catalyst. As a result, we realize a series of Ln SACs spanning 14 elements that exhibit CO Faradaic efficiencies exceeding 90%. The Er catalyst achieves a high turnover frequency of ~130,000 h-1 at 500 mA cm-2. Moreover, 34.7% full-cell energy efficiency and 70.4% single-pass CO2 conversion efficiency are obtained at 200 mA cm-2 with acidic electrolyte. This catalytic platform leverages the collective potential of the lanthanide group, introducing new possibilities for efficient CO2-to-CO conversion and beyond through the exploration of unique bonding motifs in single-atom catalysts.
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