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Low temperature ammonia synthesis by surface protonics over metal supported catalysts

催化作用 氨生产 化学 离解(化学) 反应机理 金属 红外光谱学 介电谱 光谱学 无机化学 化学工程 物理化学 有机化学 电化学 电极 工程类 物理 量子力学
作者
Yasushi Sekine
出处
期刊:Faraday Discussions [Royal Society of Chemistry]
卷期号:243: 179-197 被引量:2
标识
DOI:10.1039/d2fd00146b
摘要

Low-temperature ammonia synthesis by applying an electric field to a solid heterogeneous catalyst was investigated to realize an on-demand, on-site catalytic process for converting distributed renewable energy into ammonia. By applying an electric field to the catalyst, even at low temperatures, the reaction proceeds efficiently by an "associative mechanism" in which proton-conducting species on the support surface promote the formation of N2Had intermediates through surface protonics. Kinetics, isotope exchange, infrared spectroscopy, X-ray spectroscopy, and AC impedance analysis were performed to clarify the effect of metal and catalyst support structure on the reaction, and an evaluation method for the surface protonics of the support was established to analyze the reaction mechanism, and further analysis using computational chemistry was also conducted. The elementary step determining catalytic activity changed from N2 dissociation to N2H formation, and this difference resulted in high activity for ammonia synthesis at low temperatures even when using base metal catalysts such as Fe and Ni.

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