Selective branch formation in ethylene polymerization to access precise ethylene-propylene copolymers

支化(高分子化学) 乙烯 共聚物 聚合 高分子化学 材料科学 产品分销 聚合度 摩尔质量分布 聚合物 化学 催化作用 有机化学 复合材料
作者
Yuxing Zhang,Xiaohui Kang,Zhongbao Jian
出处
期刊:Nature Communications [Nature Portfolio]
卷期号:13 (1) 被引量:58
标识
DOI:10.1038/s41467-022-28282-z
摘要

Polyolefins with branches produced by ethylene alone via chain walking are highly desired in industry. Selective branch formation from uncontrolled chain walking is a long-standing challenge to generate exclusively branched polyolefins, however. Here we report such desirable microstructures in ethylene polymerization by using sterically constrained α-diimine nickel(II)/palladium(II) catalysts at 30 °C-90 °C that fall into industrial conditions. Branched polyethylenes with exclusive branch pattern of methyl branches (99%) and notably selective branch distribution of 1,4-Me2 unit (86%) can be generated. The ultrahigh degree of branching (>200 Me/1000 C) enables the well-defined product to mimic ethylene-propylene copolymers. More interestingly, branch distribution is predictable and computable by using a simple statistical model of p(1-p)n (p: the probability of branch formation). Mechanistic insights into the branch formation including branch pattern and branch distribution by an in-depth density functional theory (DFT) calculation are elucidated.
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