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Symmetry-breaking synthesis of Janus Au/CeO2 nanostructures for visible-light nitrogen photofixation

杰纳斯 光催化 纳米结构 材料科学 纳米技术 杰纳斯粒子 三元运算 等离子体子 可见光谱 半导体 化学 光电子学 催化作用 有机化学 计算机科学 程序设计语言
作者
Henglei Jia,Mengxuan Zhao,Aoxuan Du,Yanrong Dou,Chunyang Zhang
出处
期刊:Chemical Science [The Royal Society of Chemistry]
卷期号:13 (44): 13060-13067 被引量:7
标识
DOI:10.1039/d2sc03863c
摘要

Precise manipulation of the reactive site spatial distribution in plasmonic metal/semiconductor photocatalysts is crucial to their photocatalytic performance, but the construction of Janus nanostructures through symmetry-breaking synthesis remains a significant challenge. Here we demonstrate a synthetic strategy for the selective growth of a CeO2 semi-shell on Au nanospheres (NSs) to fabricate Janus Au NS/CeO2 nanostructures with the assistance of a SiO2 hard template and autoredox reaction between Ag+ ions and a ceria precursor. The obtained Janus nanostructures possess a spatially separated architecture and exhibit excellent photocatalytic performance toward N2 photofixation under visible-light illumination. In this scenario, N2 molecules are reduced by hot electrons on the CeO2 semi-shell, while hole scavengers are consumed by hot holes on the exposed Au NS surface, greatly promoting the charge carrier separation. Moreover, the exposed Au NS surface in the Janus structures offers an additional opportunity for the fabrication of ternary Janus noble metal/Au NS/CeO2 nanostructures. This work highlights the genuine superiority of the spatially separated nanoarchitectures in the photocatalytic reaction, offering instructive guidance for the design and construction of novel plasmonic photocatalysts.
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