Cu/Ni-EDTA络合物的光电氧化破络合及阴极回收重金属研究

nnn 重金属污染问题日益严重，重金属离子易于有机络合剂形成重金属络合物，常规的水处理方法难以对其进行有效去除。本文针对水中的重金属络合物，旨在探索一种能够有效处理重金属络合物并能回收重金属的方法。 nnn 本文采用溶胶-凝胶法制备了n TiO2/Ti光催化薄膜电极，以制备的电极为阳极，利用光电催化氧化方法氧化降解 Cu/Ni-EDTA络合物；同时，利用阴极的电还原作用对释放出来的重金属离子进行电沉积回收。深入分析光电氧化及电还原过程与机制。在此基础上，建立了连续流处理装置，对技术可行性进行了分析。 nnn 以Cu-EDTA为目标污染物，分别研究了光催化(PC），电化学（EO），光电催化氧化（PEC）对 Cu-EDTA的降解效果。结果表明，反应时间为3h，EO和PC对Cu-EDTA的去除率仅为43%和15%，对 Cu2+的回收率为33%和10%;而 PEC对Cu-EDTA的去除率和Cu2+的回收率为 72%和67%。结果说明 PEC呈现出较好的效果,光催化和电化学发生协同效应。Cu-EDTA的去除率和Cu2+回收率复合假一级动力学模型。Ca2+强烈的促进了Cu-EDTA的去除和Cu2+的的回收。检测的中间产物包括 Cu-NTA，Cu-EDDA，乙酸，甲酸，草酸；基于上述产物推测了 PEC降解Cu-EDTA的降解路径。证明了阳极主要通过羟基自由基实现Cu-EDTA的破络合，借助XPS分析了阴极Cu2+的还原过程。 nnn EDTA可以和Ni形成稳定的络合物，使用以TiO2/Ti薄膜电极为阳极的光电组合技术处理 Ni-EDTA，实现Ni-EDTA的去除和Ni的回收。比较了PEC和EO，PC处理Ni-EDTA的效果：在60min时，EO和nn PC对Ni-EDTA的去除率为5%和 15%，PEC可达到75%；反应时间达到 3h时，PC和EO的去除率分别为21%和 18%，而PEC可达90%；与此同时，Ni的回收率PEC为45%，而EO和PEC仅为21%和5%。借助SEM和 XPS分析了Ni在阴极的还原过程。随着电流密度的提高 Ni-EDTA的去除率和Ni的回收率提高，酸性pH有利于Ni-EDTA的降解和 Ni的回收。使用高效液相色谱检测出产物包括：草氨酸，草酸，乙酸，甲酸，羟基乙酸，氨基乙酸，含氮物质包括氨氮和硝酸根。毛细管电泳法测定中间产物包括 EDTA，Ni-NTA，Ni-IDA；基于上述产物提出了 Ni-EDTA的降解路径。 nnn 使用 TiO2/Ti网状电极建立了PEC过程的连续流反应体系，连续流考察的参数主要包括电流密度, pH，反应物初始浓度，水力停留时间等参数。主要以Cu-EDTA为目标污染物，研究了连续流装置对Cu-EDTA的去除效果和n Cu2+的回收效果，确定了 PEC连续流处理Cu-EDTA的最佳反应参数为pH 3.5，电流密度，HRT为1h，初始浓度0.1 mM，上述条件下 PEC连续流装置可以实1.13A/m2现 Cu-EDTA去除率85%，Cu的回收率80%；此外，考察了连续流装置对多种金属 EDTA络合物的去除效果；分析了PEC过程的能耗，探讨了实际应用的可能性。PEC连续流装置具有较好的稳定性。未来应在优化紫外灯功率，降低能耗以及扩大反应器规模等方面开展工作。