Biotemplate Fabrication of Hollow Tubular CexSr1–xTiO3 with Regulable Surface Acidity and Oxygen Mobility for Efficient Destruction of Chlorobenzene: Intrinsic Synergy Effect and Reaction Mechanism

催化作用 化学 氯苯 氧气 路易斯酸 激进的 化学工程 无机化学 解吸 选择性 有机化学 吸附 工程类
作者
Yukun Sun,Shuai Xu,Bo Bai,Lu Li,Yu Kang,Xingquan Hu,Zehuihuang Liao,Chi He
出处
期刊:Environmental Science & Technology [American Chemical Society]
卷期号:56 (9): 5796-5807 被引量:115
标识
DOI:10.1021/acs.est.2c00270
摘要

Developing economic and applicable catalysts with elegant chlorine resistance and organic byproduct inhibition capability is of great significance for chlorinated volatile organic compounds (Cl-VOCs) eco-friendly purification. Here, ternary CexSr1-xTiO3 catalysts with tunable surface acidity and oxygen species mobility were creatively fabricated using the hollow tubular-structured fruit hair of Platanus (FHP; a widespread greenery waste) as the scaffolding biotemplate. It is shown that the oxygen vacancy (Ov) triggered by the presence of Ce can optimize the synergy between the Lewis acid sites (LAS) and Brønsted acid sites (BAS). High concentration of Ov and BAS promotes the C-Cl cleavage of chlorobenzene (CB) and accelerates the desorption of Cl• radicals as inorganic chlorine. Simultaneously, the strong electron transfer within Ti-Ce-Sr linkage increases the acidity of LAS, resulting in the superior reducibility of Ce0.4Sr0.6TiO3 and facilitating the deep oxidation of dechlorination intermediates. Additionally, the spatial confinement of the tubular structure remarkably accelerates the CB flow rate and reduces the residence time of byproducts over the prepared catalysts. Owing to these, CB can be efficiently destructed over Ce0.4Sr0.6TiO3 with selectivity of CO2 and inorganic chlorine dramatically enhanced, respectively, approximately 16 and 21 times at 275 °C compared to those of pure SrTiO3. The present work provides a feasible and promising strategy for engineering efficient catalysts for heterogeneous thermocatalytic reactions for industrial-scale Cl-CVOC destruction.
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