Concentrated “ionogel-in-ceramic” and “ionogel-in-polymer” bilayer electrolyte membrane for high-voltage quasi-solid-state lithium metal batteries

电解质 材料科学 电化学窗口 离子电导率 阳极 化学工程 陶瓷 电导率 快离子导体 阴极 法拉第效率 化学 电极 复合材料 物理化学 生物化学 工程类
作者
Zongyuan Chen,Fengkun Wei,Shengxian Wang,Yanfang Zhai,Ning Hu,Shufeng Song
出处
期刊:Applied Physics Letters [American Institute of Physics]
卷期号:124 (1)
标识
DOI:10.1063/5.0181247
摘要

A crucial challenge for next-generation batteries depends on development of ideal electrolyte that is expected to demonstrate peculiarity of free-standing membrane with superior conductivity and controlled thickness, along with interface compatibility toward both Li metal anode and high-voltage cathodes. We describe a unique concentrated bilayer electrolyte membrane and validate an electrolyte design strategy based on the integration of ionogel-in-ceramic layer (∼30 μm) and ionogel-in-polymer layer (∼7 μm) that establishes well-percolated Li+ transport and tackles interface issues to address the requirements for electrolyte. The concentrated bilayer electrolyte membrane shows a superior ionic conductivity of 8 × 10−4 S cm−1 at 25 °C, pretty low electronic conductivity of 2.69 × 10−11 S cm−1, and wide electrochemical stability window of 5.5 V vs Li/Li+. It is revealed that the electrolyte membrane enhances Coulombic efficiency to ∼92%, which is ascribed to flat Li plating/stripping and mixed-lithiophobic-conductive LiF-Li3N solid electrolyte interphase. Application of the electrolyte membrane in LiǁLiNi0.8Co0.1Mn0.1O2 quasi-solid-state lithium metal batteries further demonstrates improved cycling performance. Our study, therefore, provides an alternative electrolyte design strategy and a promising electrolyte membrane for high-energy-density quasi-/solid-state batteries.
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