Oxide Interface-Stabilized Superoxo Species for High-Temperature Catalysis

化学 接口(物质) 催化作用 氧化物 化学工程 光化学 纳米技术 物理化学 有机化学 吸附 吉布斯等温线 材料科学 工程类
作者
Zhongsen Wang,Fanyu Wang,Jiamin Zheng,Liu Yi,Jintong Lan,Zewei Wu,Jun Wang,Fangfang Pan,Xiao Liu,Rentao Mu
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:147 (37): 33625-33633
标识
DOI:10.1021/jacs.5c08963
摘要

High-temperature oxidation reactions catalyzed by earth–abundant transition metal oxides are vital for numerous industrial and environmental processes. However, their performance is often limited by the rapid desorption of active oxygen species at high temperatures. Here, we describe a straightforward approach to constructing a CuMn spinel/Mn2O3 composite oxide catalyst that addresses this limitation and demonstrate that lattice oxygen can spontaneously migrate to form interface-stabilized superoxo species under high-temperature reaction conditions. This catalyst exhibits a 14-fold enhancement in the CH4 oxidation reaction compared to Mn2O3, with activity and stability even better than those of many reported noble-metal supported catalysts. In situ characterizations and theoretical calculations reveal that the superoxo species accept electrons from the neighboring Cu and Mn atoms, exhibiting enhanced ability for C–H activation. This work illustrates the critical role of interface-stabilized superoxo species in CH4 oxidation and establishes a promising route for promoting high-temperature catalytic processes through interface engineering.
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