Tailored anthraquinone-based covalent organic frameworks boosted atrazine degradation through peroxymonosulfate activation driven by visible light

阿特拉津 降级(电信) 蒽醌 化学 共价键 光化学 可见光谱 环境化学 化学工程 有机化学 材料科学 杀虫剂 计算机科学 光电子学 工程类 生物 电信 农学
作者
Chao Yang,Linxiao Hou,Hafiz Muhammad Adeel Sharif,Yuwei Wang,Yang Cai,Changping Li,Li’an Hou
出处
期刊:Separation and Purification Technology [Elsevier BV]
卷期号:350: 127941-127941 被引量:7
标识
DOI:10.1016/j.seppur.2024.127941
摘要

Atrazine (ATZ), a wildly used s-triazine herbicide to avoid grassy insects and weeds, causes biological and environmental issues due to its prolonged existence and various toxic properties. Peroxymonosulfate (PMS) photoactivation-based advanced oxidation processes (AOPs) meet the challenges of sustainable energy and environmental concerns, and thus are promising challenging for ATZ degradation. However, preparing photocatalysts to realize efficient ATZ degradation remains challenging. Here, we prepared the highly efficient visible-light photocatalyst with abundant anthraquinone groups, i.e. TpDQ-COF, which was employed to activate PMS for fast and efficient ATZ degradation. ATZ degradation in the TpDQ-COF/PMS system reached 0.127 min−1 under visible light (VL), which is ca. 17.9 times that of TpDA-COF without anthraquinone. It implies that anthraquinone units served as pivotal active sites for facilitating photoelectron separation and migration, which triggered ROS generation towards highly effective ATZ degradation. In addition, the radical-quenching and Electron Paramagnetic Resonance (EPR) experiments proved that •OH, •SO4- and 1O2 played pivotal roles in ATZ degradation under TpDQ-COF/PMS/VL system. The ATZ degradation pathways included dealkylation, dechlorination-hydroxylation, alkylic-hydroxylation, and alkylic-oxidation, which were confirmed by intermediates and density functional theory (DFT) analysis. Overall, TpDQ-COF showcased its excellent practical utility in the removal of organic pollutants in contaminated water.
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