Mediating Trade‐Off Between Oxidability and SO 2 Resistance in Hydrocarbon Purification by Tailoring the Pt 1 Charge Density on Pt 1 ‐[Pt 1 /MnO 2 ]/Al 2 O 3 Island‐Sea Synergy System

催化作用 丙酮 吸附 材料科学 化学工程 碳氢化合物 分子 金属 密度泛函理论 丙烷 分解 膜 电荷密度 活动站点 电子供体 电子密度 无机化学 活化能 电子转移
作者
Fan Dang,Chunli Ai,Zeyu Jiang,Yuying Shao,Mingjiao Tian,Yanfei Jian,Xinzhe Li,Mudi Ma,Reem Albilali,C. E. He
出处
期刊:Advanced Functional Materials [Wiley]
标识
DOI:10.1002/adfm.202529668
摘要

ABSTRACT How to break the trade‐off effect between oxidability and SO 2 resistance through regulating the electron density of active sites during industrial volatile organic compounds (VOCs) decomposition is a huge challenge. Herein, the Pt 1 electron density was optimized by modulating the electrostatic adsorption ability of MnO 2 or Al 2 O 3 with different structural characteristics. A synergistic Pt 1(0.2) ‐[Pt 1(0.8) /MnO 2 ]/Al 2 O 3 island‐sea catalyst converts 90% of acetone to CO 2 at just 160°C in the presence of 30 ppm SO 2 (apparent activation energy as low as 81.06 kJ·mol −1 ), and displays high universality to other pollutants such as propane and toluene. Pt 1 atoms stabilized on MnO 2 island are mostly positively charged (Pt δ+ ), which dominate in adsorbing and activating acetone molecules with high electronegativity. The strong interaction between Pt and MnO 2 can promote the cleavage of C‐C and accelerate the generation of active *O species. Meanwhile, Pt 1 atoms on Al 2 O 3 are proposed in metallic state (Pt 0 ) to preferentially adsorb SO 2 , producing inactive and easily decomposable SO 4 2− /SO 3 2− species, therefore protecting the Pt δ+ active sites. This work provides new ideas for developing specific catalysts with synergistic functionalities for efficacious catalytic purification of VOCs in industrial complex environments, displaying remarkable practicability and environmental significance.
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