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Mediating Trade‐Off Between Oxidability and SO 2 Resistance in Hydrocarbon Purification by Tailoring the Pt 1 Charge Density on Pt 1 ‐[Pt 1 /MnO 2 ]/Al 2 O 3 Island‐Sea Synergy System

催化作用 丙酮 吸附 材料科学 化学工程 碳氢化合物 分子 金属 密度泛函理论 丙烷 分解 电荷密度 活动站点 电子供体 电子密度 无机化学 活化能 电子转移
作者
Fan Dang,Chunli Ai,Zeyu Jiang,Yuying Shao,Mingjiao Tian,Yanfei Jian,Xinzhe Li,Mudi Ma,Reem Albilali,C. E. He
出处
期刊:Advanced Functional Materials [Wiley]
标识
DOI:10.1002/adfm.202529668
摘要

ABSTRACT How to break the trade‐off effect between oxidability and SO 2 resistance through regulating the electron density of active sites during industrial volatile organic compounds (VOCs) decomposition is a huge challenge. Herein, the Pt 1 electron density was optimized by modulating the electrostatic adsorption ability of MnO 2 or Al 2 O 3 with different structural characteristics. A synergistic Pt 1(0.2) ‐[Pt 1(0.8) /MnO 2 ]/Al 2 O 3 island‐sea catalyst converts 90% of acetone to CO 2 at just 160°C in the presence of 30 ppm SO 2 (apparent activation energy as low as 81.06 kJ·mol −1 ), and displays high universality to other pollutants such as propane and toluene. Pt 1 atoms stabilized on MnO 2 island are mostly positively charged (Pt δ+ ), which dominate in adsorbing and activating acetone molecules with high electronegativity. The strong interaction between Pt and MnO 2 can promote the cleavage of C‐C and accelerate the generation of active *O species. Meanwhile, Pt 1 atoms on Al 2 O 3 are proposed in metallic state (Pt 0 ) to preferentially adsorb SO 2 , producing inactive and easily decomposable SO 4 2− /SO 3 2− species, therefore protecting the Pt δ+ active sites. This work provides new ideas for developing specific catalysts with synergistic functionalities for efficacious catalytic purification of VOCs in industrial complex environments, displaying remarkable practicability and environmental significance.
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