Bifunctional tandem catalytic upcycling of polyethylene to surfactant-range alkylaromatics

氢解 催化作用 化学 键裂 解聚 脱氢 双功能 异构化 有机化学
作者
Jia‐Kai Sun,Yu‐Hsuan Lee,Ryan Yappert,Anne M. LaPointe,Geoffrey W. Coates,Baron Peters,Mahdi M. Abu‐Omar,Susannah L. Scott
出处
期刊:Chem [Elsevier BV]
卷期号:9 (8): 2318-2336 被引量:29
标识
DOI:10.1016/j.chempr.2023.05.017
摘要

Summary

Catalytic conversion of waste polyolefins to value-added alkylaromatics could contribute to carbon recycling. Compared with tandem hydrogenolysis/aromatization of polyethylene (PE) catalyzed by Pt/γ-Al2O3 at 280°C, both a 5-fold enhancement in the rate of C–C bond scission and a doubling of the molar yield of alkylaromatics were achieved using a more acidic Pt/F-Al2O3 catalyst instead. Bifunctional (metal/acid) catalysts also generate alkylaromatic products with lower average carbon numbers (ca. C20), similar to conventional anionic surfactants. Because physical mixtures of weakly acidic Pt/γ-Al2O3 or non-acidic Pt/SiO2 with strongly Brønsted acidic Cl-Al2O3 or F-Al2O3 are also effective, the tandem reaction does not require nanoscale intimacy between metal and acid active sites. Kinetic studies using triacontane (norm-C30H62) as a model for PE show that the Pt-catalyzed dehydrogenation/hydrogenation reactions are quasi-equilibrated, while the acid-catalyzed C–C bond scission and skeletal transformations (isomerization and cyclization) determine the overall rates of depolymerization and aromatic formation.
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