Lewis‐Acidic PtIr Multipods Enable High‐Performance Li–O2 Batteries

过电位 电负性 路易斯酸 阴极 无机化学 氧气 密度泛函理论 析氧 化学 物理化学 电化学 电极 计算化学 催化作用 有机化学
作者
Yin Zhou,Kun Yin,Qianfeng Gu,Lu Tao,Yiju Li,Hao Tan,Jinhui Zhou,Wenshu Zhang,Hongbo Li,Shaojun Guo
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:133 (51): 26796-26802 被引量:6
标识
DOI:10.1002/ange.202114067
摘要

Abstract The sluggish oxygen reaction kinetics concomitant with the high overpotentials and parasitic reactions from cathodes and solvents is the major challenge in aprotic lithium‐oxygen (Li–O 2 ) batteries. Herein, PtIr multipods with a low Lewis acidity of the Pt atoms are reported as an advanced cathode for improving overpotentials and stabilities. DFT calculations disclose that electrons have a strong disposition to transfer from Ir to Pt, since Pt has a higher electronegativity than Ir, resulting in a lower Lewis acidity of the Pt atoms than that on the pure Pt surface. The low Lewis acidity of Pt atoms on the PtIr surface entails a high electron density and a down‐shifting of the d‐band center, thereby weakening the binding energy towards intermediates (LiO 2 ), which is the key in achieving low oxygen‐reduction‐reaction (ORR) and oxygen‐evolution‐reaction (OER) overpotentials. The Li–O 2 cell based on PtIr electrodes exhibits a very low overall discharge/charge overpotential (0.44 V) and an excellent cycle life (180 cycles), outperforming the bulk of reported noble‐metal‐based cathodes.
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