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Plasma Chemical Looping: Unlocking High-Efficiency CO2 Conversion to Clean CO at Mild Temperatures

化学链燃烧 等离子体 环境科学 材料科学 化学工程 化学 环境化学 废物管理 工程类 物理化学 物理 燃烧 量子力学
作者
Yanhui Long,Xingzi Wang,Hai Zhang,Kaiyi Wang,Wee‐Liat Ong,Annemie Bogaerts,Kongzhai Li,Chunqiang Lu,Xiaodong Li,Jianhua Yan,Xin Tu,Hao Zhang
出处
期刊:JACS Au [American Chemical Society]
卷期号:4 (7): 2462-2473 被引量:40
标识
DOI:10.1021/jacsau.4c00153
摘要

High Resolution Image Download MS PowerPoint Slide We propose a plasma chemical looping CO 2 splitting (PCLCS) approach that enables highly efficient CO 2 conversion into O 2 -free CO at mild temperatures. PCLCS achieves an impressive 84% CO 2 conversion and a 1.3 mmol g –1 CO yield, with no O 2 detected. Crucially, this strategy significantly lowers the temperature required for conventional chemical looping processes from 650 to 1000 °C to only 320 °C, demonstrating a robust synergy between plasma and the Ce 0.7 Zr 0.3 O 2 oxygen carrier (OC). Systematic experiments and density functional theory (DFT) calculations unveil the pivotal role of plasma in activating and partially decomposing CO 2, yielding a mixture of CO, O 2 /O, and electronically/vibrationally excited CO 2 *. Notably, these excited CO 2 * species then efficiently decompose over the oxygen vacancies of the OCs, with a substantially reduced activation barrier (0.86 eV) compared to ground-state CO 2 (1.63 eV), contributing to the synergy. This work offers a promising and energy-efficient pathway for producing O 2 -free CO from inert CO 2 through the tailored interplay of plasma and OCs.
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