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Pt-Doped NiFe2O4 Spinel as a Highly Efficient Catalyst for H2 Selective Catalytic Reduction of NO at Room Temperature

催化作用 尖晶石 化学 化学吸附 选择性催化还原 八面体 无机化学 氮氧化物 价(化学) 物理化学 结晶学 材料科学 晶体结构 燃烧 冶金 生物化学 有机化学
作者
Wei Sun,Kai Qiao,Jiyuan Liu,Limei Cao,Xue‐Qing Gong,Ji Yang
出处
期刊:ACS Combinatorial Science [American Chemical Society]
卷期号:18 (4): 195-202 被引量:37
标识
DOI:10.1021/acscombsci.5b00193
摘要

H2 selective catalytic reduction (H2-SCR) has been proposed as a promising technology for controlling NOx emission because hydrogen is clean and does not emit greenhouse gases. We demonstrate that Pt doped into a nickel ferrite spinel structure can afford a high catalytic activity of H2-SCR. A superior NO conversion of 96% can be achieved by employing a novel NiFe1.95Pt0.05O4 spinel-type catalyst at 60 °C. This novel catalyst is different from traditional H2-SCR catalysts, which focus on the role of metallic Pt species and neglect the effect of oxidized Pt states in the reduction of NO. The obtained Raman and XPS spectra indicate that Pt in the spinel lattice has different valence states with Pt(2+) occupying the tetrahedral sites and Pt(4+) residing in the octahedral ones. These oxidation states of Pt enhance the back-donation process, and the lack of filling electrons of the 5d band causes Pt to more readily hybridize with the 5σ orbital of the NO molecule, especially for octahedral Pt(4+), which enhances the NO chemisorption on the Pt sites. We also performed DFT calculations to confirm the enhancement of adsorption of NO onto Pt sites when doped into the Ni-Fe spinel structure. The prepared Pt/Ni-Fe catalysts indicate that increasing the dispersity of Pt on the surfaces of the individual Ni-Fe spinel-type catalysts can efficiently promote the H2-SCR activity. Our demonstration provides new insight into designing advanced catalysts for H2-SCR.
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