Unexpected Room-Temperature Selective Catalytic Reduction of NOx with NH3 over Metal-Free Carbon-Based Catalysts

催化作用 碳纤维 选择性催化还原 金属 还原(数学) 化学 无机化学 材料科学 冶金 有机化学 几何学 数学 复合数 复合材料
作者
Rucheng Duan,Yu Fu,Zhuocan Li,Xin Wang,Meng Gao,Yunbo Yu,Guangzhi He,Hong He
出处
期刊:Environmental Science & Technology [American Chemical Society]
卷期号:59 (15): 7760-7767 被引量:5
标识
DOI:10.1021/acs.est.4c14482
摘要

Catalysts operating at low temperatures are imperative for the denitrification of flue gases from various non-electric industries. Current catalysts typically exhibit significant activity for the selective catalytic reduction of NOx with NH3 (NH3-SCR) at temperatures above 100 °C. Here, we observed for the first time remarkable room-temperature NH3-SCR activity on the surface of carbon-based catalysts. The oxidation of NO to NO2 by surface C-O-C groups at room temperature serves as a key initial step, triggering a fast SCR reaction. The C-OH groups, as active sites, directly participate in the elementary reaction pathways of the SCR through an H migration process, significantly reducing the energy barrier of the rate-determining step to below 1 eV, thereby enabling fast SCR to occur at room temperature. The room-temperature SCR and its novel reaction mechanism reported in this study would inevitably expand the research boundaries of NOx abatement.
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