Stable Inorganic Colloidal Tin and Tin–Lead Perovskite Nanocrystals with Ultralong Carrier Lifetime via Sn(IV) Control

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作者
Yusheng Li,Dandan Wang,Yongge Yang,Chao Ding,Yuyu Hu,Feng Liu,Yuyao Wei,Dong Liu,Hua Li,Guozheng Shi,Shikai Chen,Hongshi Li,Akihito Fuchimoto,Kazuya Tosa,Unno Hiroki,Shuzi Hayase,Huiyun Wei,Qing Shen
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
标识
DOI:10.1021/jacs.3c10060
摘要

Inorganic tin (Sn) perovskite nanocrystals offer a promising solution to the potential toxicity concerns associated with their established lead (Pb)-based counterparts. Yet, achieving their superior stability and optoelectronic properties remains an ongoing challenge. Here, we report a synthesis of high-symmetry α-phase CsSnI3 nanocrystals with an ultralong 278 ns carrier lifetime, exceeding previous benchmarks by 2 orders of magnitude through meticulous Sn(IV) control. The nanocrystals demonstrate excellent colloidal stability, uniform monodispersity, and a distinct exciton peak. Central to these outcomes is our designed solid–liquid antioxidation suspension of tri-n-octylphosphine (TOP) and zerovalent tin (Sn(0)) that fully addresses the unique coexisting oxygen-driven and solvent-driven Sn oxidation mechanisms in Sn perovskite nanocrystal synthesis. We uncover the largely undervalued function of TOP in mitigating oxygen-driven Sn oxidation and introduce Sn(0) powder to generate a synergistic antioxidation function with TOP, significantly reducing Sn(IV)-induced defects and distortions and contributing to enhanced optoelectronic properties. Strikingly, this approach also profoundly impacts inorganic Sn–Pb perovskite nanocrystals, boosting lifetimes by 2 orders of magnitude and increasing photoluminescence quantum yield over 100-fold to 35%. Our findings illuminate the potential of Sn-based nanocrystals for optoelectronic applications.
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