Promoting Glycine Electrosynthesis from Nitrate and Oxalic Acid over Co–Cu Dual-Site Metal–Organic Frameworks

电合成 甘氨酸 草酸 催化作用 法拉第效率 无机化学 产量(工程) 阴极 电化学 阳极 硝酸盐 阴极保护 化学 材料科学 硝酸铈 甘油 核化学 氧化还原 联轴节(管道)
作者
Jiajun Li,Liang Liang,Ye Tian,Xue Zeng,Kun Chu
出处
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces [American Chemical Society]
标识
DOI:10.1021/acsami.6c17808
摘要

Electrochemical coreduction of nitrate (NO3-) and oxalic acid to glycine (ENOG) provides a sustainable alternative to conventional glycine production but remains limited by sluggish reactant activation, inefficient C-N coupling, and competing reaction pathways. Herein, a dual-site metal-organic framework, CoTAPc-BPDA-Cu, is developed as an efficient and robust cathode catalyst for ENOG. Operando spectroscopic measurements and theoretical calculations reveal the cooperative effect of Cu-Co dual sites in promoting OA-to-*C2H2O3 conversion, *NO3 reduction to *NH2OH, *C2H2O3-*NH2OH coupling to *C2H3NO3, and subsequent *C2H3NO3 hydrogenation for selective glycine formation. Moreover, by integrating cathodic ENOG over the CoTAPc-BPDA-Cu catalyst with an anodic glycerol oxidation over the PbO2 catalyst in a two-electrode electrolyzer, we achieve a glycine Faradaic efficiency of 78.3% and a glycine yield rate of 629.3 mmol h-1 g-1, while enabling the gram-scale production of high-purity glycine.
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