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MoS2 Nanosheets Anchored onto MIL-100(Fe)-Derived FeS2 as a Peroxymonosulfate Activator for Efficient Sulfamethoxazole Degradation: Insights into the Mechanism

电子顺磁共振 硫黄 催化作用 硫化物 激进的 水溶液 猝灭(荧光) 化学 核化学 荧光 有机化学 核磁共振 量子力学 物理
作者
Ting Peng,Haojie Zhang,Simeng Xia,Shiqing Zhou,Zhou Shi,Guangchao Li,Lin Deng
出处
期刊:ACS ES&T water [American Chemical Society]
卷期号:3 (1): 213-226 被引量:26
标识
DOI:10.1021/acsestwater.2c00501
摘要

By anchoring MoS2 nanosheets onto FeS2 derived from different MIL-100(Fe) precursors, a series of FeS2@MoS2-x samples featuring sulfur vacancies (SVs) were prepared as efficient peroxymonosulfate (PMS) activators to degrade sulfamethoxazole (SMX) from aqueous solution. Benefiting from the strongly reductive sulfur species (S2– and S22–), enriched Mo(IV) sites, and abundant SVs, 40 μM SMX was completely removed by the FeS2@MoS2-2/PMS system in 7 min (0.2 g/L FeS2@MoS2-2, 0.25 mM PMS). The kobs obtained by FeS2@MoS2-2 was 0.598 min–1, which was 5.8 and 51.1 times higher than that of FeS2 (0.103 min–1) and MoS2 (0.012 min–1), respectively. Quenching experiments, electron paramagnetic resonance (EPR) analysis, and 18O isotope labeling tests evidenced the involvement of radical (•OH, SO4•–) and non-radical (1O2, FeIV = O) pathways in the FeS2@MoS2-2/PMS system, and MoS2 anchoring enormously enhanced the contribution of non-radicals to 45.5%. In addition, SVs possessed favorable affinity toward PMS and dissolved oxygen (DO), promoting continuous production of reactive active species. The degradation pathways of SMX were unveiled as well. The satisfactory recyclability, stability, and universality enabled FeS2@MoS2-2 to serve as a promising candidate for PMS activation. This study provides a novel strategy to construct sulfur vacancy-featuring Fe-based sulfide catalysts using MIL-100(Fe) as sacrificial templates for activating PMS to treat refractory organic-polluted water.
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