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Ultralow Ru Loading on Spinel Oxide Enhances Oxygen Coupling for Efficient Acidic Water Oxidation

化学 过电位 尖晶石 催化作用 析氧 氧气 氧化物 电解水 制氢 溶解 无机化学 电解 吸附 氧化铈 分解水 过渡金属 电催化剂 化学工程 金属 可逆氢电极 浸出(土壤学) 晶体结构 多相催化 协同催化 氧气储存
作者
Mingxin Cai,Guopu Cai,Ke Liu,Degao Wang,Hongbin Zhao,Peilei He
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:147 (43): 39953-39963 被引量:27
标识
DOI:10.1021/jacs.5c15539
摘要

The development of proton-exchange membrane water electrolysis (PEMWE) technologies urgently demands electrocatalytic systems capable of maintaining exceptional activity and durability under harsh acidic oxygen evolution reaction (OER) conditions. Here, we present ultralow Ru loading on cobalt–manganese oxides (Ru–Co 2 MnO 4.5 ) through a facile synthetic strategy. Ru and Co sites facilitate the direct coupling of the oxygen radicals, thereby exceeding the limitations of the scaling relation and triggering the oxide pathway mechanism. Structural characterizations and theoretical calculations demonstrate that the incorporation of Ru single atoms suppresses both lattice oxygen and metal dissolution while maintaining good coordination environments and crystal structures. Furthermore, Ru single-atom loading enhances the hydroxyl adsorption on the catalyst surface and promotes the OER kinetics. Consequently, the Ru–Co 2 MnO 4.5 catalyst achieves an optimal trade-off between catalytic efficiency and structural durability. In 0.5 M H 2 SO 4, the Ru–Co 2 MnO 4.5 demonstrates a minimal overpotential of 176 mV at 10 mA cm –2 and exhibits excellent stability during 600 h. In the PEMWE device, the Ru–Co 2 MnO 4.5 catalyst requires merely a voltage of 1.638 V to achieve 1 A cm –2, with an ultralow Ru loading of 20 μg cm –2 . The system can operate for over 100 h under a high current density of 1 A cm –2, showcasing its potential in a practical hydrogen production device. This work presents an innovative strategy for advancing the development of high-efficiency and large-scale green hydrogen production systems while elucidating the underlying reaction mechanisms.
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