Pd/Support Interface-Promoted Pd−Ce0.7Zr0.3O2−Al2O3 Automobile Three-Way Catalysts: Studying the Dynamic Oxygen Storage Capacity and CO, C3H8, and NO Conversion

催化作用 氧气 X射线光电子能谱 氧化物 氧气储存 材料科学 氢溢流 化学工程 化学 冶金 有机化学 生物化学 工程类
作者
Meiqing Shen,Ming Yang,Jun Wang,Jing Wen,Zhao Minwei,Wulin Wang
出处
期刊:Journal of Physical Chemistry C [American Chemical Society]
卷期号:113 (8): 3212-3221 被引量:109
标识
DOI:10.1021/jp805128u
摘要

The effect of the Pd−support interface on the dynamic oxygen storage capacity (DOSC) and three-way catalytic activities were investigated using Pd chromatographically distributed between Ce0.7Zr0.3O2 and Al2O3. CO−He pulse, H2-TPR, and XPS show that the Pd−(Ce, Zr) Ox interface promotes a higher degree of oxygen releasing than the Pd−(Al2O3) interface while maintaining the oxidized states of Pd. Pd promotion at the Pd−(Ce, Zr) Ox interface depends on the oxygen species of ceria−zirconia, and promotion takes place on surface oxygen and subsurface oxygen species. Dynamic CO−O2 transient measurement shows that DOSC is greatly promoted by the Pd−(Ce, Zr) Ox interface. The transient results indicate that the Pd−(Ce, Zr) Ox interface accelerates the oxygen spillover and back-spillover between Pd and the support oxide, but this phenomenon is not obvious for the Pd−(Al2O3) interface. Higher CO oxidation activity was obtained over a catalyst with a higher degree of Pd−(Ce, Zr) Ox interface in proportion to its DOSC performance. A two-step CO oxidation mechanism at the Pd−(Ce, Zr) Ox interface includes oxygen migration and its reaction with the adsorbed CO. Higher NO reduction and C3H8 oxidation rates were obtained with a catalyst with more Pd−(Al2O3) interface, showing negative correlation with the DOSC performance.
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