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Gram‐level NH3 Electrosynthesis via NOx reduction on a Cu Activated Co Electrode

电合成 法拉第效率 电化学 电解质 电极 氨生产 产量(工程) 材料科学 吸附 电流密度 无机化学 化学 冶金 物理化学 有机化学 物理 量子力学
作者
Dongxue Liu,Zhe Meng,Yong Zhu,X. F. Sun,Xin Deng,Miaomiao Shi,Qi Hao,Kang Xia,Tianyi Dai,Haixia Zhong,Jun‐Min Yan,Qing Jiang
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:63 (1): e202315238-e202315238 被引量:79
标识
DOI:10.1002/anie.202315238
摘要

Ambient electrochemical ammonia (NH3 ) synthesis is one promising alternative to the energy-intensive Haber-Bosch route. However, the industrial requirement for the electrochemical NH3 production with amperes current densities or gram-level NH3 yield remains a grand challenge. Herein, we report the high-rate NH3 production via NO2 - reduction using the Cu activated Co electrode in a bipolar membrane (BPM) assemble electrolyser, wherein BPM maintains the ion balance and the liquid level of electrolyte. Benefited from the abundant Co sites and optimal structure, the target modified Co foam electrode delivers a current density of 2.64 A cm-2 with the Faradaic efficiency of 96.45 % and the high NH3 yield rate of 279.44 mg h-1 cm-2 in H-type cell using alkaline electrolyte. Combined with in situ experiments and theoretical calculations, we found that Cu optimizes the adsorption behavior of NO2 - and facilitates the hydrogenation steps on Co sites toward a rapid NO2 - reduction process. Importantly, this activated Co electrode affords a large NH3 production up to 4.11 g h-1 in a homemade reactor, highlighting its large-scale practical feasibility.
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