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Synchronizing Deoxygenation and Hydrogenation to Effect Glycerol Hydrogenolysis over Pt/Nb2W15O50 at Low H2 Pressure

氢解 除氧 同步 化学 甘油 催化作用 有机化学 数学 组合数学 拓扑(电路)
作者
Jinghu Chen,Hong Huang,Hongge Pan,Yongyong Cao,Lingchang Jiang,Qing-Hua Xia,Xiangtong Meng,Jieshan Qiu,Han Zuilhof,Shaomin Liu
出处
期刊:ACS Sustainable Chemistry & Engineering [American Chemical Society]
标识
DOI:10.1021/acssuschemeng.3c08096
摘要

The selective hydrogenolysis of glycerol to 1,3-propanediol (1,3-PDO) necessitates the precise tandem reactions of deoxygenation at a specific location and the ensuing hydrogenation steps. Herein, a solid solution-supported catalyst Pt/Nb2W15O50 was reported for the hydrogenolysis of glycerol to 1,3-PDO. We engineered the exceptional interaction between active Pt and oxygen vacancies to efficiently integrate the deoxygenation and hydrogenation steps in tandem. The strong interaction between active Pt and oxygen vacancies was established via hydrogen (H2) spillover and induced the generation of 1,3-PDO in situ. This synergistic effect confers Pt/Nb2W15O50 with high catalytic performance, combining a 75.6% conversion of glycerol and 66.5% selectivity to 1,3-PDO at a low H2 pressure of 1.0 MPa (noting that most catalysts require H2 pressures of ≥4 MPa). Moreover, the structure–performance relationship validated that there is a linear correlation between active Pt, oxygen vacancies, and 1,3-PDO yield. This study provides mechanistic insights into further catalyst developments for the valorization of other biomass-derived oxygenates.
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