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Mechanochemical Design of Low-Pt Zeolite Catalysts with Coupled SCO-SCR Pathways for Efficient Ammonia Emission Abatement

催化作用 沸石 双功能 氨 化学工程 吸附 材料科学 双功能催化剂 纳米颗粒 选择性 微粒 无机化学 金属 化学 多相催化 协同催化 纳米技术 氧化还原 路易斯酸 温室气体 双金属片 催化剂载体
作者
Yueqing He,Mengyuan Zhang,Tingxu Chen,J ZHU,Y W Sun,Chang Liu,Shipeng Ding,Qiang Wang,G Xu,Hong He
出处
期刊:Environmental Science & Technology [American Chemical Society]
卷期号:60 (16): 12645-12655
标识
DOI:10.1021/acs.est.6c01308
摘要

Ammonia (NH 3 ) slip from transportation and industrial sources contributes to secondary fine particulate matter formation and indirect greenhouse effects, posing growing environmental challenges. The selective catalytic oxidation (SCO) of NH 3 to N 2 offers an effective abatement route, yet conventional Pt-based catalysts suffer from high noble-metal demand and poor N 2 selectivity. Here, we report a bifunctional Pt 0.08 –Cu/AEI zeolite catalyst synthesized through a mechanochemical ball-milling strategy, which integrates Pt oxidation and Cu reduction functionalities within a single zeolitic framework. Structural analyses reveal that metallic Pt nanoparticles are located on the external surface, while atomically dispersed Cu 2+ and CuO x clusters reside within the micropores, enabling intimate Pt–Cu interfacial coupling. Operando DRIFTS-MS results uncover a coupled SCO-SCR mechanism, where NO generated-on Pt sites reacts with adsorbed NH 3 on adjacent Cu Lewis acid sites to selectively produce N 2, effectively suppressing NO x and N 2 O formation. Benefiting from this dual-site synergy, the Pt–Cu/AEI-BM1 catalyst with low-Pt content (0.08 wt %) achieves 90% NH 3 conversion and >90% N 2 selectivity at 200 °C under humid, high-space-velocity conditions. This study demonstrates a scalable and sustainable strategy for designing ultralow-Pt, high-selectivity catalysts for practical ammonia emission control.
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