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Mechanochemical Design of Low-Pt Zeolite Catalysts with Coupled SCO-SCR Pathways for Efficient Ammonia Emission Abatement

催化作用 沸石 双功能 化学工程 吸附 材料科学 双功能催化剂 纳米颗粒 选择性 微粒 无机化学 金属 化学 多相催化 协同催化 纳米技术 氧化还原 路易斯酸 温室气体 双金属片 催化剂载体
作者
Yueqing He,Mengyuan Zhang,Tingxu Chen,J ZHU,Y W Sun,Chang Liu,Shipeng Ding,Qiang Wang,G Xu,Hong He
出处
期刊:Environmental Science & Technology [American Chemical Society]
卷期号:60 (16): 12645-12655
标识
DOI:10.1021/acs.est.6c01308
摘要

Ammonia (NH 3 ) slip from transportation and industrial sources contributes to secondary fine particulate matter formation and indirect greenhouse effects, posing growing environmental challenges. The selective catalytic oxidation (SCO) of NH 3 to N 2 offers an effective abatement route, yet conventional Pt-based catalysts suffer from high noble-metal demand and poor N 2 selectivity. Here, we report a bifunctional Pt 0.08 –Cu/AEI zeolite catalyst synthesized through a mechanochemical ball-milling strategy, which integrates Pt oxidation and Cu reduction functionalities within a single zeolitic framework. Structural analyses reveal that metallic Pt nanoparticles are located on the external surface, while atomically dispersed Cu 2+ and CuO x clusters reside within the micropores, enabling intimate Pt–Cu interfacial coupling. Operando DRIFTS-MS results uncover a coupled SCO-SCR mechanism, where NO generated-on Pt sites reacts with adsorbed NH 3 on adjacent Cu Lewis acid sites to selectively produce N 2, effectively suppressing NO x and N 2 O formation. Benefiting from this dual-site synergy, the Pt–Cu/AEI-BM1 catalyst with low-Pt content (0.08 wt %) achieves 90% NH 3 conversion and >90% N 2 selectivity at 200 °C under humid, high-space-velocity conditions. This study demonstrates a scalable and sustainable strategy for designing ultralow-Pt, high-selectivity catalysts for practical ammonia emission control.
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