Bifunctional Oxygen Electrocatalyst of Co4N and Nitrogen‐Doped Carbon Nanowalls/Diamond for High‐Performance Flexible Zinc–Air Batteries

过电位 材料科学 双功能 析氧 电催化剂 阴极 化学工程 催化作用 碳纤维 双功能催化剂 钻石 纳米技术 电极 复合数 物理化学 电化学 复合材料 化学 有机化学 工程类
作者
Chuyan Zhang,Nan Huang,Zhaofeng Zhai,Lusheng Liu,Bin Chen,Yang Bing,Xin Jiang,Nianjun Yang
出处
期刊:Advanced Energy Materials [Wiley]
卷期号:13 (41) 被引量:27
标识
DOI:10.1002/aenm.202301749
摘要

Abstract Rational design of heterogeneous catalysts with unique structural and electronic properties is one of the major challenges to improve the activity toward the reversible oxygen reduction reaction (ORR) and oxygen evolution reaction (OER), the bottleneck in the construction of air cathodes for the next‐generation flexible zinc–air batteries (ZABs). Herein, density functional theory calculations are combined with experimental attempts to exploit the roles of the electronic effects at the interface between Co 4 N nanoparticles and nitrogen‐doped carbon nanowalls/diamond (d‐NCNWs/D) toward the ORR and OER activities. The vacancy defect‐induced Co‐pyridinic N─C bond optimizes the electronic structure of Co 3d orbitals and balances the adsorption energies of intermediates along the reaction pathways. Consequently, as‐synthesized Co 4 N@d‐NCNWs/D composites exhibit superior bifunctional oxygen catalytic activity. The overpotential of the OER is as low as 340 mV at 10 mA cm −2 and the high half‐wave potential reaches 0.83 V for the ORR. As a binder‐free and flexible ZABs cathode, this composite exhibits an open circuit voltage of 1.41 V and excellent bendable stability, proving its promising potential for the assembly of wearable devices. This work offers theoretical evidence and a controllable strategy to design high‐performance ZAB cathodes for their application in smart electronic devices.
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