Photoredox-Catalyzed Cyclopropanation via Ligated Boryl Radical-Mediated Nonstabilized Carbene Formation

环丙烷化 化学 卡宾 重氮 环加成 反应性(心理学) 功能群 组合化学 烷基 基质(水族馆) 过渡金属卡宾配合物 电泳剂 有机化学 药物化学 立体化学 化学合成 有机合成 反应机理 范围(计算机科学) 化学选择性 双环分子 反应中间体
作者
Rong‐Bin Liang,Chao Yang,Wujiong Xia,Lin Guo
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:147 (40): 36781-36792 被引量:8
标识
DOI:10.1021/jacs.5c12677
摘要

The [2 + 1] cycloaddition of carbenes with alkenes is widely regarded as one of the most straightforward strategies for synthesizing cyclopropanes, which are ubiquitous motifs in pharmaceuticals. A significant challenge in cyclopropanation reactions is managing the high reactivity and inherent safety risks associated with the use of diazo compounds, particularly alkyl-substituted variants, as carbene precursors. Leveraging metallaphotoredox catalysis, we report the development of a method for ligated boryl radical-mediated generation of nonstabilized metal carbenes directly from aliphatic aldehydes. Employing B2cat2 as the activating agent for the carbonyl group, this approach enables the direct use of alkyl aldehydes as nonstabilized carbene precursors, eliminating the need for substrate prefunctionalization. This protocol features mild conditions, broad substrate scope (>88 examples), and good functional group tolerance, demonstrating its applicability in diverse cyclopropanation and σ-bond insertion reactions. Preliminary mechanistic studies have been also performed to elucidate the reaction pathway.
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