Etude des mécanismes de dégradation des amines utilisées pour le captage du CO2 dans les fumées

Le captage du CO2 en post-combustion par absorption avec une amine est a l'heure actuelle la technologie la plus avancee pour reduire les emissions de dioxyde de carbone liees aux rejets industriels. Le principal probleme associe a l'absorption chimique du CO2 est la degradation de l'amine par CO2 ou O2 entrainant un impact prejudiciable sur Ie procede : perte de solvant, moussage, encrassement, corrosion. Dans l'optique de developper de nouvelles amines plus stables chimiquement, ce travail compare la degradation de 17 molecules differentes, choisies afin d'etablir des relations structure-proprietes : des alcanolamines, des di- et triamines. Le role de la temperature, de CO2 et O2 sur la degradation a ete etudie. La separation, l'identification et la quantification des produits de degradation obtenus ont ete realisees a l'aide de diverses techniques analytiques complementaires (chromatographie gazeuse, spectrometrie de masse, chromatographie ionique, RMN). Differents mecanismes reactionnels ont ete proposes afin d'expliquer la formation des composes. D'une maniere generale, des reactions de type radicalaide (desalkylation, alkylation, cyclisation, formation de piperazinones) sont mises en jeu dans le cas de la degradation sous O2 alors que sous CO2, des reactions de type ionique (desalkylation, alkylation, addition, cyclisation, formation d'oxazolidinones et d'imidazolidinones) sont principalement observees. De grandes differences de stabilite entre les 17 amines ont ete constatees, en particulier lors de la degradation sous CO2, L'identification des produits de degradation et des principales reactions a permis de mettre en evidence certaines relations entre la structure de la molecule et sa stabilite chimique : l'influence de la nature de la fonction amine, l'effet de la longueur de la chaine alkyle separant les deux heteroatomes, l'impact d'une structure cyclique ou de l'encombrement sterique.