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Room-Temperature Catalyst-Free Ammonia Decomposition for Hydrogen Production on Water Microdroplets

化学 分解 催化作用 氨生产 制氢 生产(经济) 化学工程 有机化学 工程类 宏观经济学 经济
作者
Kejian Li,Bingxing Zhang,Deming Xia,Zhengwei Ye,Yuyang Pan,Joseph S. Francisco,Zetian Mi
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:147 (24): 20417-20425 被引量:22
标识
DOI:10.1021/jacs.5c02072
摘要

Ammonia has been considered a viable carbon-free hydrogen carrier, yet its decomposition to hydrogen mainly relies on noble-metal-based catalysts and high temperatures. Here, through leveraging extraordinary physicochemical properties at the gas-liquid interface of water microdroplets, we present a catalyst-free and scalable approach for hydrogen production from ammonia under ambient conditions. A maximum hydrogen evolution rate of 226.8 μmol/h was observed, which outperformed most conventional catalytic methods at room temperature. Comprehensive experimental investigations and theoretical calculations revealed the underlying ammonia splitting mechanisms: hydroxyl radical and hydrogen radical, generated at the gas-liquid interface of microdroplets, synergistically triggered the interfacial ammonia decomposition following a thermodynamically favorable redox pathway, and the reaction rates can be enhanced by the high electric fields and reactants concentration accumulation at the gas-liquid interface. This work provides a new paradigm for green hydrogen production, advancing microdroplet chemistry and a sustainable hydrogen society.
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