Slow-release synthesis of Cu single-atom catalysts with the optimized geometric structure and density of state distribution for Fenton-like catalysis

催化作用 Atom(片上系统) 化学 分布(数学) 国家(计算机科学) 结晶学 化学工程 计算化学 材料科学 数学 有机化学 计算机科学 数学分析 算法 工程类 嵌入式系统
作者
Chao-Hai Gu,Song Wang,Ai-Yong Zhang,Chang Liu,Jun Jiang,Han‐Qing Yu
出处
期刊:Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America [National Academy of Sciences]
卷期号:120 (43) 被引量:26
标识
DOI:10.1073/pnas.2311585120
摘要

Single-atom Fenton-like catalysis has attracted significant attention, yet the quest for controllable synthesis of single-atom catalysts (SACs) with modulation of electron configuration is driven by the current disadvantages of poor activity, low selectivity, narrow pH range, and ambiguous structure-performance relationship. Herein, we devised an innovative strategy, the slow-release synthesis, to fabricate superior Cu SACs by facilitating the dynamic equilibrium between metal precursor supply and anchoring site formation. In this strategy, the dynamics of anchoring site formation, metal precursor release, and their binding reaction kinetics were regulated. Bolstered by harmoniously aligned dynamics, the selective and specific monatomic binding reactions were ensured to refine controllable SACs synthesis with well-defined structure-reactivity relationship. A copious quantity of monatomic dispersed metal became deposited on the C
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